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综述论文:金属有机框架材料在光催化还原CO应用中的研究进展

时间:2019-08-30 07:23 作者:未知
 

 

 

原文信息
Metal-organic frameworks for COphotoreduction
Lei ZHANG, Junqing ZHANG
作者单位
Department of Mechanical Engineering, University of Alaska Fairbanks, Fairbanks, AK 99775, USA原文链接:
https://link.springer.com/article/10.1007%2Fs11708-019-0629-8http://journal.hep.com.cn/fie/EN/10.1007/s11708-019-0629-8
石油、煤炭和天然气等化石燃料燃烧中释放的二氧化碳占温室气体排放的大部分,这是全球变暖的主要原因。因此,必须开发减少CO排放的技术。迄今为止,减少CO排放的主要方法包括:①CO捕集和封存;②CO转化和利用。CO捕集和封存是一种为减少化石燃料发电厂的CO排放而开发的技术。CO捕集是通过使用单乙醇胺等试剂进行化学吸收,或使用固体吸附剂)进行物理吸附,还可以用膜分离和低温分离方法从气体混合物中分离CO。CO封存是指在海洋、土壤、植物和地质构造中长期储存CO。然而,这些技术耗能多、成本高。减少CO排放的另一种方法是CO利用和转化。CO利用描述了CO在物理过程和化学过程中的用途。CO利用技术已应用于多种行业,如:碳酸饮料、干冰、溶剂、食品保鲜、制冷剂和灭火器。然而,由于使用有限,这些CO的直接利用对总体CO减排的影响很小。CO利用也可间接用于工业,诸如提高天然气采收率、提高石油采收率和增强地热系统等。CO转化是指将CO转化为有价值的产品,如:燃料和化学品。CO可以直接用作原料与其他化学物质反应,在加热和/或加压下形成化学产品,例如:尿素和甲酸。CO也可以间接用作化学产品的构件。值得注意的是,CO是一种高度稳定的分子。CO分子中的C—O键强度为364 kJ / mol,碳原子的氧化态最高,因此CO转化为有价值的化学物质通常需要大量的能量输入和催化剂的使用。将CO转化为有价值产品的主要方法包括光催化、化学固定、加氢和电催化。在这些方法中,光催化还原CO得到了更多关注,因为它通过清洁和可持续的途径利用太阳能将CO转化为有用的产品。在阳光照射下,光催化剂可以诱导CO还原并转化为燃料和化学品,主要包括CO、HCHO、HCOOH、CHOH、CH5OH和CH等,这取决于在反应中转移的电子和质子的数量(e-/H+)。产物的选择性和CO还原的效率可能受到热力学还原电位和反应条件的影响。HO通常用作CO光催化还原的溶剂,因为它成本低、氢含量丰富。
光催化是将太阳能转化为化学能的过程,其中太阳能是空穴和电子的激发和转移的驱动力,以诱导氧化和还原反应。光催化CO还原过程可以解释如下:首先,在能量大于光催化剂带隙的光照下,电子从价带激发到导带,在VB中产生相同数量的空穴;其次,电子-空穴对彼此分离并移动到光催化剂的表面;最后,电子将CO还原成化学产物,而空穴氧化牺牲剂或HO。为了促使CO光还原,它要求反应的还原电位比光催化剂的CB边缘有较小的负值,氧化电位比光催化剂的VB边缘有较小的正值。